近日,陜西科技大學屈彥寧博士與墨爾本大學Gang Kevin Li(李剛)教授合作在國際知名期刊《Advanced Functional Materials》(一區TOP, IF=19)上發表了題為“Emulsion droplet microreactors for efficient heterogeneous photoreforming hydrogen evolution”的研究論文。陜西科技大學為第一作者及第一通訊作者單位。該研究開發出由TiO2/MWCNTs復合材料穩定的Pickering乳液微反應體系,用于液-液非均相界面光催化重整制氫。采用該材料穩定的Pickering乳液,其最優產氫量較單一水相TiO2提升了9.93倍, 表觀量子產率AQY是油水混合體系的5.2倍。本研究為強化液-液非均相光重整反應及生物質衍生物再利用提供了有利支持。


Pickering液滴微反應器界面光重整制氫示意圖

TCN結構特性與Pickering乳液表征

Pickering乳液界面光重整產氫效率

Pickering乳液界面結構及電子轉移特性

TCN穩定Pickering乳液界面光重整機理
光催化重整生物醇產氫在綠色可持續發展及熱力學上具有一定的優勢。除了混溶均相體系外,在由某些高級醇(如C4+醇)組成的不溶非均相體系中,傳統光催化劑的傳質往往受到一定的阻礙,Pickering乳液(PEs)為多相催化提供了有利保障,但相關研究有限。液-液非均相體系的光催化界面傳質與反應動力學受乳液穩定性、界面顆粒調控機制及油水界面活性物種傳輸效率等因素的影響。針對上述問題,需充分考慮以下三個關鍵因素:(1)基底顆粒潤濕性不影響光照射下界面活性物種的生成,反之亦然;(2)乳液在反應過程中需保持穩定性,在油-水界面提供較大的比表面積及反應區域;(3)活性物種在乳液界面實現有效傳輸,促進后續光重整析氫反應的進行。
為了突破上述問題,本研究開發出由TiO2/MWCNTs穩定的Pickering乳液體系,用于界面光催化重整產氫。該體系顯著改善了基底材料間的結合性、乳液穩定性及活性物種傳輸效率。TiO2與MWCNTs通過靜電吸引和酯化作用相結合,有效抑制了反應過程中基底粒子的脫落;通過優化條件,在降低界面張力的同時保障了乳液的穩定性;光生電子可有效地從TiO2定向轉移至MWCNTs,確保了光生載流子的有效分離。與油-水單相及混合相體系相比,該Pickering乳液的光催化重整產氫效率顯著提升。該研究為強化液-液非均相體系光催化重整反應提供了新思路。
該項工作受到國家自然科學基金、國家留學基金委等項目的資助。
附:
論文詳細信息:Y. Qu, B. Lou, G. Li, X. Zhang, D. Sun, L. Liao, Y. Yu, S. Lei, R. Yan, Emulsion droplet microreactors for efficient heterogeneous photoreforming hydrogen evolution, Advanced Functional Materials, 2025, e13558. DOI: 10.1002/adfm.202513558.
原文鏈接: https://doi.org/10.1002/adfm.202513558
(核稿:黃文歡 編輯:劉倩)