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化工學院綠色催化研究團隊在研究領域取得重要進展

2022年08月29日 14:52 文、圖/化工學院 何珍紅 點擊:[]

化學與化工學院綠色催化研究團隊圍繞國家重大需求和學術前沿,致力于能源環境催化和含氟化合物合成兩大課題的基礎與應用研究,開展高效催化劑的設計合成和綠色催化過程的開發及其應用相關科學問題的研究工作。近期,團隊圍繞碳中和目標,在高效低碳烷烴脫氫、CO2資源的催化轉化、電解水產氫和氧的催化體系研發等方面取得一系列重要研究進展。

圖1 CO2催化轉化體系開發:(a)GaN/SiO2催化CO2氧化丙烷脫氫,(b)Ce-NPs/Co-NSs催化CO2和甲醇合成DMC,(c)Co-Cu-Mn三金屬光熱催化CO2加氫反應和(d)ZrO2/Cu-Cu2O電催化CO2制備乙烯

在高效低碳烷烴脫氫、CO2資源化利用方面,團隊在CO2氧化丙烷脫氫、CO2還原等課題開發出高效催化體系,其中,在CO2氧化丙烷脫氫制備丙烯反應中,團隊開發出具有微孔/介孔結構的GaN/SiO2分子篩,研究了分子篩酸堿性、孔道結構、組成等特性與反應性能之間的關聯性,相關成果發表在Chem. Eng. J.期刊上(Chem. Eng. J., 2022, 422, 134443圖1a)。構建了Ce-NPs/Co-NSs催化劑,用于催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯(DMC)反應,研究表明,CeO2NPs可以吸附并活化甲醇,而Co3O4NSs不僅作為負載CeO2NPs的載體,還能夠提高CO2吸附量,相關成果發表在Fuel期刊上(Fuel, 2022, 325, 124945圖1b)。在CO2還原方面,團隊通過電還原以及光熱催化等手段,將CO2轉化為乙烯、CH4等重要化學品,開發出ZrO2/Cu-Cu2O界面催化劑能夠電催化CO2還原成乙烯產品,乙烯的法拉第效率可達62.5%,電流密度為24 mA cm-2。開發了Co-Cu-Mn三金屬催化劑能夠在光熱條件下高效催化CO2還原為CH4。相關研究結果發表在Green Chem.期刊上(Green Chem., 2022, 24, 1527;2021, 23, 5775,圖1c和d)。這些論文均以陜西科技大學為第一完成單位,何珍紅教授、劉昭鐵教授、韓布興院士為論文通訊作者,化工學院研究生王忠宇、孫永昌、郭攀攀、李竹惠等為論文共同作者。

圖2 環己烷氧化體系開發:(a)Bi2WO6/BiOCl光催化環己烷氧化制KA油;(b)In2O3/N-TiO2光催化環己烷氧化高選擇性制環己酮。電解水體系開發:(c)NiFeW LDH作為OER反應的高效電催化劑;(d)核殼Ni1-x-yFexVyS2@NiFe(OH)z作為OER反應的高效電催化劑

在烷烴資源綜合利用方面,開發出氧空位修飾的超薄Bi2WO6/BiOCl異質結納米片催化劑,利用原位產生的氧空位并以空氣為氧化劑,在無溶劑反應體系中,高效光催化環己烷氧化制備環己酮和環己醇(KA油),該成果發表在Appl. Surf. Sci.期刊上(Appl. Surf. Sci., 2022, 584, 152606,圖2a)。開發出In2O3/N-TiO2p-n異質結催化劑,在綠色和溫和的反應條件下(室溫、常壓和無溶劑),在模擬太陽光下實現了預期的光催化性能。與純TiO2相比,5%In2O3/N-TiO2復合材料的催化活性提高了4倍,對環己酮的選擇性約90%,相關結果發表于J. Phys. Chem. C期刊上(J. Phys. Chem. C, 2021, 125, 19791,圖2b)。這些論文均以陜西科技大學為第一完成單位,王寬副教授和劉昭鐵教授為論文通訊作者,化工學院研究生王俊磊、薛冰、李松松等為論文共同作者。

在綠色能源開發方面,團隊設計并制備的NiFeW水滑石(NiFeW LDH)催化劑在堿性環境下表現出優異的催化活性和良好的穩定性,并通過理論計算確定該催化劑的活性位點及其在OER過程中的反應機理,相關研究成果發表在Chem. Eng. J.期刊上(Chem. Eng. J., 2021, 426, 130768,圖2c)。設計并合成了一種用于OER的新型三金屬NiFeV二硫化物@無定形NiFe氫氧化物核殼異質結構電催化劑,該催化劑在堿性OER中表現出優異的催化性能。研究表明,NiFeV二硫化物與非晶態NiFe氫氧化物之間的強協同作用可以促進非晶態NiFe氫氧化物表面上Ni或Fe活性位點的電子構型的產生,優化OER中間體(*OH、*O和*OOH)的結合能并提高OER活性,相關研究結果發表在Chem. Eng. J.期刊上(Chem. Eng. J., 2022, 430, 133047,圖2d)。該部分論文均以陜西科技大學為第一完成單位,楊陽副教授和劉昭鐵教授為論文通訊作者,化工學院研究生郭鵬飛、朱兵等為論文共同作者。

原文鏈接:

https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134443

https://doi.org/10.1016/j.fuel.2022.124945

https://doi.org/10.1039/D1GC04284J

https://doi.org/10.1039/D1GC01152A

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.152606

https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.1c05730

https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.130768

https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.133047

(核稿:仝建波 編輯:劉倩)

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